化学与化工学院绿色催化研究团队围绕国家重大需求和学术前沿,致力于能源环境催化和含氟化合物合成两大课题的基础与应用研究,开展高效催化剂的设计合成和绿色催化过程的开发及其应用相关科学问题的研究工作。近期,团队围绕碳中和目标,在CO2氧化丙烷脱氢、CO2催化转化领域取得重要研究进展。
CO2氧化丙烷脱氢反应(CO2-ODHP)不仅能生产大量丙烯,还能实现CO2减排和资源化回收,具有非常重要的意义。然而,该反应在高温条件下(>500 ℃)进行,催化剂积碳是导致其失活的重要因素,也是高温催化反应中面临的常见难题之一。围绕该问题,课题组开发出具有微孔、中孔和大孔的片状分子筛,并负载GaN制备出具有多级孔纳米片结构特征的GaN/HNS-1催化剂,能够高效催化CO2-ODHP反应进行,同时能够显著降低失活速率。DFT理论计算和原位DRIFTS证实,该反应涉及直接脱氢(DHP)和逆水煤气变换反应(RWGS),尤其是采用的多级孔片层分子筛催化剂能够显著增加气体分子传质扩散效率,促进积碳前驱体的快速转移,从而显著提高催化性能。相关研究工作以“Mass-transfer enhancement in the CO2 oxidative dehydrogenation of propane over GaN supported on zeolite nanosheets with a short b-axis and hierarchical pores”为题发表在催化领域国际著名期刊ACS Catalysis(影响因子IF=11.7)上。我校硕士研究生朱占军为第一作者,何珍红教授和刘昭铁教授为共同通讯作者,6686体育为第一通讯单位,陕西师范大学为共同通讯单位。

图1. GaN/片状多级孔分子筛催化CO2-ODHP性能和机理
此外,为了降低CO2-ODHP反应温度,该团队开发出Pt-GaN/SrTiO3和BiOI/AC催化剂,利用光和热的协同优势,在相对较低的温度下(300 °C)实现该反应,首次报道了Pt-GaN/SrTiO3光热催化CO2氧化丙烷脱氢反应,揭示出GaN和Pt分别为C-H和C=O的活化中心;同时表明CO2在光热和热的条件下有不同的转化路径;揭示了反应机理是丙烷直接脱氢耦合逆水煤气反应。相关工作分别以“Photothermal catalytic CO2 oxidative dehydrogenation of propane over a dual functional Pt-GaN/SrTiO3 catalyst”和“Activated carbo